Uno de sus grandes intereses fue la aerostación.
En 1868 con Dufour hizo desde Calais su primera ascensión en globo. Con
su hermano Alberto en los años siguientes realizó más de veinte, jugándose
la vida en muchas de ellas. El 15 de abril de 1875 ascendió en el
Zénith con los hermanos Croce-Spinelli. Según los barómetros que registraban la altitud se alcanzaron los 8.600 metros. A partir de los 8.000 metros, los tres perdieron el conocimiento y sólo Tissandier pudo volver a la vida.
Fundo la revista La Nature dedicada a la divulgación científica que se publicó de forma ininterrumpida durante 23 años de 1873 a 1896 . [De 1877 a 1879 se publicó una edición en español]
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